Програмні положення братства були викладені у "Книзі буття українського народу" (український варіант роботи Адама Міцкевича «Книги народу й пілігримства польського») і "Статуті Слов"янського братства св.Кирила і Мефодія"основним автором яких був Микола Костомаров, та у «Записці», написаній Василем Білозерським. В основу документів лягли ідеї українського національного відродження і українського панславізму, романтика загальнослов'янської єдності, автонізму та народовладдя.

Кирило-Мефодіївське братство ставило своїм головним завданням побудову майбутнього суспільства на засадах християнської моралі, шляхом здійснення ряду реформ; створення демократичної конфедерації слов'янських народів, очолюваної Україною, на принципах рівності і суверенності; знищення царизму і скасування кріпосного права і станів; встановлення демократичних прав і свобод для громадян; зрівняння у правах всіх слов'янських народів щодо їх національної мови, культури та освіти.

Кирило-мефодіївці розглядали слов'ян як єдиний народ, відводячи українському суспільству ключову роль у створенні слов'янської конфедерації (зв'язки з братством підтримували 100 осіб з Польщі, Литви, Чехії, Білорусі, Росії, України). При цьому Микола Костомаров,Василь Білозерський, Микола Гулак та інші були переконані, що таке право дає українцям їхня глибока релігійність, корені козацького республіканізму. Ад"юнкт Київського університету М. Костомаров вважав цілком можливим формування монархічної федерації у складі України та Росії (з елементами республіканського ладу). Лише третій варіант "Книги буття українського народу" набув рис конституційності, усе одно залишившись різновидом соціальної утопії без згадки про реальність державної незалежності українських земель. Характерна риса: якщо для діячів польського опору ідеалом була свобода, то для більшості кирило-мефодіївців — соціальна рівність. Прихильники революційного напряму боротьби (Т. Шевченко, О. Навроцький, М. Гулак, І. Посяда, М. Савич, Г. Андрузький) не мали сумніву в тому, що скасувати кріпацтво, повалити самодержавство зможе тільки народне повстання.

Привертає увагу розроблений студентом Г.Андрузьким документ «Начерки Конституції Республіки» — модель федеративної слов'янської республіки, яка мала поєднати в собі досвід Північноамериканських штатів і традиціїРосійської імперії. Вона передбачала створення семи автономних штатів, включаючи Україну з Галичиною, Кримом і Чорномор'ям, Сербію, БОлгарію, Бессарабію, Польщу. Пізніше, перебуваючи на засланні в Петрозаводську, Г. Андрузький дійшов до висновку: «Щоб створити Україну, необхідно зруйнувати Росію, а вона зміцнювалася віками».

Інших поглядів дотримувалися М. Костомаров, П. Куліш, В. Білозерський, О. Маркович, О. Тулуб, Д. Пильчиков: вони вважали, що тривала просвітницька діяльність і реформи здатні забезпечити успіх політичних і соціальних перетворень.

Реальна діяльність членів товариства зводилася до зустрічей на квартирах М. Гулака або М. Костомарова, де велися наукові диспути, обговорювалися програмні документи, а також до приватних бесід із молоддю, інтелігентами, дрібним чиновництвом. Однак, члени братства також вели й активну громадсько-політичну діяльність: вони поширювали ідеї братства через розповсюдження його програмних документів, прокламацій («До братів-українців», «До братів-великоросів і поляків»), творів Тараса Шевченка; займалися науковою працею і виступали з лекціями в навчальних закладах Києва, в яких проповідували свої погляди; піклувалися про розвиток народної освіти, збирали кошти на відкриття народних шкіл, написання і видання нових книг (зокрема,Пантелеймон Куліш підготував перший підручник з історії України «Повість про український народ», виданий 1846 року та ін.).